Application of activated carbon dendê in nature and functionalized on amid acid in paracetamol adsorption

Ferreira, Regiane Cristina; Lima, Hugo Henrique Carline de; Couto Junior, Osório Moreira; Arroyo, Pedro Augusto; Carvalho, Karina Querne de; Barros, Maria Angélica Simões Dornellas de

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Sumário

Artigo • Matéria (Rio J.) 23 (1) • 2018 • https://doi.org/10.1590/S1517-707620170001.0304 copy

Application of activated carbon dendê in nature and functionalized on amid acid in paracetamol adsorption

Authorship SCIMAGO INSTITUTIONS RANKINGS

ABSTRACT

A possible solution for the removal of pharmaceuticals in water bodies is by means of adsorption with activated carbon. The objective of this work was to study the utilization of dendê carbon in nature and functionalized with nitric acid (HNO₃) in the paracetamol adsorption. The samples were characterized as the textural and chemical properties. Kinetic and equilibrium assays were performed with both samples at pH values: 2.0, pH_PZC, 11.0 at 25 °C. Micropore blocking seemed to take place in the functionalized activated carbon by oxide groups introduced by the chemical treatment, thus causing decrease in the removal efficiency of paracetamol. In the Boehm method was observed an increase in the acid groups and a decrease in the pH_PZC values. The kinetic model of pseudo-second order and the equilibrium Langmuir and Sips model were best fitted to the experimental data. Greatest amount of paracetamol adsorbed was noted in the assays with pH 2.0 and pH_PZC to the carbons when compared to the assays with pH 11.0, due to electrostatic repulsion.

Keywords:
pharmaceutical; Brazilian carbon; chemical treatment

Modelo	Equação	Variáveis
Langmuir	$q_{e} = \frac{q_{m a x} \times C_{e}}{1 + k_{L} \times C_{e}}$	q_e é a quantidade de molécula adsorvida em equilíbrio com solução por unidade de massa (g de adsorvato g de adsorvente⁻¹); q_max é a quantidade máxima de molécula adsorvida em solução por unidade de massa para formar monocamada completa de adsorção (g de adsorvato g de adsorvente⁻¹); k_L é a constante da isoterma de Langmuir, relacionada com a energia de adsorção (L mg⁻¹); C_e é a concentração do adsorvente na fase líquida não adsorvida em equilíbrio (g L⁻¹). Os parâmetros k_L e q_max são determinados a partir dos dados experimentais.
Freundlich	$q_{e} = k_{F} \times C_{e}^{\frac{1}{n F}}$	k_F e 1/n_F são constantes que dependem de diversos fatores experimentais e se relacionam com a distribuição dos sítios ativos e a capacidade de adsorção do adsorvente ¹1 TRAN, N.H., LI, J., HU, J., ONG, S.L. “Occurrence and suitability of pharmaceuticals and personal care products as molecular markers for raw wastewater contamination in surface water and groundwater”, Environmental Science and Pollution Research, v.21, n.6, pp.4727-4740, 2014..
Sips	$q_{e} = \frac{q_{m a x} \times {(k_{S} \times C_{e})}^{n}}{1 + {(k_{S \times} C_{e})}^{n}}$	k_S é a constante da isoterma de Sips, com a energia de adsorção (L mg⁻¹); n representa o grau de heterogeneidade do sistema, podendo variar de 0 a 1. Se n = 1 o sistema é homogêneo, igualando-se ao modelo de Langmuir e n <1 representa aumento da heterogeneidade. Os parâmetros q_máx, k_S, n são determinados a partir da análise de regressão não-linear.

Amostra	A_BET* (m² g⁻¹)	V_Total** (cm³ g⁻¹)	V_Meso** (cm³ g⁻¹)	Método α_s (cm³ g⁻¹)
Amostra	A_BET* (m² g⁻¹)	V_Total** (cm³ g⁻¹)	V_Meso** (cm³ g⁻¹)	V_αTotal	V_αUltra	V_αSuper
DD	671,90	0,37	0,08	0,29	0,20	0,09
DAC	622,57	0,35	0,09	0,26	0,19	0,07

Amostra	Grupos Carboxílicos*	Grupos Lactônicos*	Grupos Fenólicos*	Grupos Totais ácidos*	Grupos básicos*	pH_pcz
DD	0,1752	0	0	0,1752	0,7000	6,5
DAC	1,1014	0	0,2220	1,3234	0,5732	3,6

Amostra	pH	Pseudo-primeira ordem
Amostra	pH	q_eq	k₁ (h⁻¹)	R²
DD	2,0	59,113 ± 1,892	0,092 ± 0,016	0,912
	6,5	58,316 ± 1,756	0,081 ± 0,013	0,929
	11,0	43,077 ± 0,797	0,056 ± 0,005	0,980
DAC	2,0	41,748 ± 2,008	0,031 ± 0,006	0,896
	3,6	41,234 ± 2,304	0,031 ± 0,006	0,855
	11,0	37,002 ± 2,080	0,027 ± 0,006	0,868
		Pseudo-segunda ordem
		q_eq	k2 (g mg⁻¹ h⁻¹)	R²
DD	2,0	63,111 ± 1,244	0,002 ± 3,31 × 10⁻⁴	0,976
	6,5	62,915 ± 0,929	0,002 ± 1,90 × 10⁻⁴	0,988
	11,0	46,81 ± 0,804	0,002 ± 1,792 × 10⁻⁴	0,988
DAC	2,0	48,580 ± 1,710	6,164 × 10⁻⁴ ± 1,715 × 10⁻⁴	0,961
	3,6	45,173 ± 2,105	0,001 ± 2,527 × 10⁻⁴	0,943
	11,0	44,385 ± 2,015	4,038 × 10⁻⁴ ± 2,169 × 10⁻⁴	0,948

Amostra	pH	Langmuir
Amostra	pH	q_máx	k_L	R²	χ²
DD	2,0	70,620 ± 1,599	0,280 ± 0,026	0,980	4,317
	6,5	90,813 ± 3,073	0,187 ± 0,019	0,984	5,735
	11,0	62,911 ± 1,875	0,117 ± 0,029	0,925	1,831
DAC	2,0	51,829 ± 1,231	0,152 ± 0,014	0,993	13,77
	3,6	53,889 ± 0,512	0,149 ± 0,005	0,999	7,683
	11,0	42,069 ± 1,601	0,130 ± 0,028	0,997	5,934
		Freundlich
		k_F	1/n	R²	χ²
DD	2,0	25,843 ± 1,937	0,281 ± 0,349	0,948	1,128
	6,5	21,389 ± 2,209	0,404 ± 0,235	0,944	0,206
	11,0	12,212 ± 2,388	0,422 ± 0393	0,879	3,214
DAC	2,0	14,914 ± 1,473	0,311 ± 0,333	0,976	3,757
	3,6	15,294 ± 1,068	0,314 ± 0,229	0,988	2,038
	11,0	13,562 ± 1,928	0,284 ± 0,571	0,930	7,873
		Sips
		q_máx	k_L	n	R²	χ²
DD	2,0	117,536 ± 18,170	0,152 ± 0,062	0,844 ± 0,143	0,991	6,431
	6,5	118,158 ± 7,576	0,185 ± 0,034	1,073 ± 0,131	0,985	10,418
	11,0	104,557 ± 26,528	0,094 ± 0,049	1,015 ± 0,217	0,985	6,792
DAC	2,0	47,474 ± 2,391	0,172 ± 0,014	1,269 ± 0,194	0,993	1,010
	3,6	52,726 ± 0,661	0,406 ± 0,029	2,160 ± 0,393	0,978	2,054
	11,0	35,697 ± 0,673	0,202 ± 0,007	2,096 ± 0,265	0,991	1,000

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[1] Autor Responsável: Regiane Cristina Ferreira