Este trabalho apresenta uma investigação teórico-experimental dos espectros infravermelho/Raman de diversos metais representativos coordenados com 1,3-ditiol-2-tiona-4,5-ditiolato (dmit), a saber [NEt4]2[Zn(dmit)2], [NEt4][Sb(dmit)2] e [NEt4][Bi(dmit)2]. Os espectros IV/Raman de todos os sólidos e também o espectro IV em solução do composto [NEt4]2[Zn(dmit)2] foram registrados de 4000 a 100 cm-1. Duas regiões foram claramente identificadas: abaixo de 380 cm-1 os modos apresentaram forte contribuição metal-ligante, e acima, os modos indicaram majoritária contribuição do ligante. Os espectros IV/Raman do NEt4Br também foram registrados. As bandas vibracionais foram atribuídas a partir da análise de compostos relacionados, de publicações prévias e comparadas com amplo conjunto de cálculos ab initio realizados com diversos ECPs (SBK, Sttutgart), conjunto de bases (com e sem funções d) e metodologias (RHF, DFT e MP2). As geometrias, freqüências e intensidades foram calculadas e comparadas com as freqüências experimentais visando atribuições seguras. Assim, uma excelente concordância foi obtida para diversas bandas experimentais.
